(文章来源:科技报告与资讯)
? ? ?? 从可再生能源中获得的电能可用于将二氧化碳(CO2)和水分子中的键重新排列成复杂的碳氢化合物,然后燃烧产生新的能量和CO2,最终实现碳循环。铜是一种催化材料,已被发现有希望实现这一过程并促进二氧化碳电诱导反应(CO2RR)。
当试图了解控制CO2RRRR反应的参数时,有两个关键因素是轮廓分明的表面结构和已知的材料组成。过去的理论和实验研究表明,生成乙烯的C-C偶联途径在Cu(100)表面上受到青睐。最近,研究人员注意到Cuδ+和亚表面氧对生成C2-C3烃和醇的关键催化作用。然而,到目前为止,在CO2电诱导反应(CO2RR)发生所需的条件下稳定铜的作用被证明是非常具有挑战性的。
柏林Max-Plank协会下属的Fritz-Haber研究所的研究人员开展了一项研究,目的是稳定铜在1+氧化状态下的Cu(I),以更好地了解其在CO2RR反应中的作用。在最近发表在《Nature Energy》杂志上的一篇论文中,他们报告了通过调整Cu(I)催化剂的结构和氧化状态,提高了利用铜生产乙醇的效率。
"到目前为止,Cu(I)在CO2还原条件下的稳定化被证明是非常困难的,"进行这项研究的研究人员之一Beatriz Roldan Cuenya说。"我们研究的主要目标是能够生成Cu(I),并将其瞬时稳定在一个定义良好的表面,然后研究它们对CO2还原产物选择性的影响。"在他们的研究中,Roldan Cuenya和她的同事们利用一种称为脉冲电解的技术对铜催化剂的结构和氧化状态进行了调整。这项技术使他们能够设计出一种脉冲电势序列,从而在CO2RR反应过程中同时调整铜催化剂的表面结构和成分。
研究人员监测了催化剂的结构和表面化学状态的变化。这最终导致了关于铜催化剂通过CO2RR反应生成碳氢化合物的机制的有趣新发现。
"我们的研究结果表明,(100)域、缺陷位点和表面Cu2O的组合是增强CO2RR反应途径导致C2+产物的最佳配置,"Roldan Cuenya解释道。"特别是,乙醇选择性的提高可能与Cu(I)和Cu0的共存有关,而乙烯产率则由Cu(100)域的长度主导。"该研究小组最近进行的研究收集了一些有趣的新发现,为铜催化剂在促进CO2电化学转化中的作用提供了一些启示。未来,Roldan Cuenya和她的同事们所使用的技术可以用来调整具有约束性的表面结构和成分的电化学界面,使其能够选择性地生产C2产物。
"在我们接下来的研究中,想探索Cu(I)的连续再生对其他表面取向的影响,并最终将这种脉冲协议应用到其他纳米颗粒系统中,目的是在真正的电解器中得到更多的实际应用,"Roldan Cuenya说。
? ? ?? (责任编辑:fqj)